En 1945 comenzó a trabajar como fotógrafo independiente para Life y, al año siguiente, pasó a formar parte de manera permanente del equipo de la revista. Durante las décadas de 1940 a 1960 documentó acontecimientos importantes en diferentes lugares del mundo, incluyendo celebraciones del final de la Segunda Guerra Mundial y pruebas de bombas atómicas en Nevada.
Grant también se hizo famoso por sus fotografías de estrellas de Hollywood. Retrató a figuras como Grace Kelly, Audrey Hepburn, Gregory Peck y Elizabeth Taylor. En 1962 realizó la última sesión fotográfica de Marilyn Monroe, poco antes de su fallecimiento. Sus fotografías forman parte del libro Marilyn: The Lost Photographs, the Last Interview, junto con la entrevista realizada por Richard Meryman.
Después de abandonar Life a finales de los años sesenta, Grant produjo documentales educativos. Murió el 1 de febrero de 2008 en California. Es recordado como uno de los importantes fotógrafos de Life y como un destacado cronista visual de Hollywood.
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